Modélisation moléculaire du processus de dégradation du C-S-H en contact avec des solutions agressives

Description

Les objectifs de neutralité carbone d’ici à 2050 représentent un véritable défi pour le secteur de la construction, exigeant une réduction urgente de l’impact environnemental de la production de ciment. Actuellement, l’une des approches les plus prometteuses pour réduire la consommation d’énergie et les émissions de CO2 à moindre coût consiste à améliorer la durabilité du béton en optimisant les propriétés des matériaux cimentaires existants et à développer de nouveaux matériaux respectueux de l’environnement. Ces matériaux à faible émission de carbone sont principalement basés sur des liants substitués (à faible teneur en calcium), faisant usage d’additifs minéraux. Dans cette catégorie de matériaux, la phase solide prédominante est constituée de silicates de calcium hydratés (C- S-H), capables d’incorporer divers éléments mineurs (Al, Na, …), en fonction de la composition initiale des additifs utilisés.

La durabilité de ces nouveaux liants dépend principalement de la stabilité et de la réactivité du C-S-H dans divers environnements chimiques. Ainsi, une meilleure connaissance fondamentale de ces matériaux ainsi que de leurs dégradations, notamment dans des conditions sévères, est essentielle pour optimiser leur performance et prolonger leur durée de vie. Différentes compositions de solutions aqueuses (concentration des éléments, pH, CO2 dissous) sont considérées comme des environnements sévères, car leur contact entraîne une dégradation naturelle des matériaux cimentaires au fil du temps. Dans de telles conditions, les phases C-S-H subissent des altérations entraînant la précipitation de nouvelles phases (M-S-H, carbonates de calcium, etc.). Pourtant, les mécanismes de cette altération, dépendant de la minéralogie initiale du C-S-H, ne sont pas complètement élucidés.

Récemment, la modélisation moléculaire a émergé comme un domaine de recherche prometteur dans la science des matériaux. Elle permet de relier notre compréhension de certains mécanismes élémentaires, généralement à l’échelle microscopique, aux comportements observés à l’échelle macroscopique. Cette approche offre une opportunité unique pour faire progresser le développement de matériaux cimentaires durables, susceptibles de remplacer potentiellement les matériaux de construction conventionnels. Ainsi, l’objectif globale de ce projet de thèse est d’étudier le processus de dégradation de la structure C-S-H dans divers environnements en utilisant des méthodes de simulation atomistique et de fournir des informations détaillées sur les mécanismes microscopiques impliqués.
Ce projet de thèse a pour but d’explorer l’impact des éléments sur le mécanisme microscopique de la dégradation du C-S-H et d’approfondir la compréhension des aspects encore non résolus, notamment l’incorporation de ces éléments et la dissolution des atomes de calcium. Dans cette optique, différentes structures de C-S-H, caractérisées par une stœchiométrie variable avec des rapports Ca/Si et des polymorphismes silicatés différents, seront examinées au contact de solutions aqueuses riches en divers éléments tels que Mg2+, Cl-, Na+, HCO3 , etc. De plus, les propriétés structurales seront étudiées en profondeur afin de bien comprendre l’environnement chimique des atomes, la distribution des défauts ponctuels dans le réseau tétraédrique des silicates, ainsi que la quantité de molécules d’eau et l’espace inter-couche dans chaque structure C-S-H.